Засурьмить брови, начать сурьмить. зачернить вовсе. Стала сурьмиться, да половину лба засурьмила. -ся, стать сурьмиться. зачерниться сурьмою.

Источник: Толковый словарь живого великорусского языка В.И. Даля 1863-1882г.